朱家亮 贺 科 张 敏 陈 婷
(1.长沙市气象局，长沙 410006；
2.衡阳市气象局，湖南 衡阳 421001)
工业革命以来，化石能源的使用在加快工业化快速发展同时，大量污染物排放到空气中，大气环境遭到严重破坏，空气污染问题日益突出。据世界卫生组织统计，全球每年因空气污染导致的死亡人数超过 700 万人[1]，因空气污染引发的粮食安全问题造成的经济损失可达5万亿美元[2]。在我国，随着人民生活水平的提高，对洁净空气的需求与空气质量整体偏差的矛盾日益突出。长沙是湖南省省会城市，近年来经济快速发展的同时，大气污染问题也日趋严重。政府部门改善空气质量工作对空气质量预报服务工作提出了更高要求。认识大气污染的变化特征，开展相关研究对提高本地空气质量预报水平具有重要意义。
研究空气污染的时空分布特征，认识空气污染的气候背景与现状，是进一步开展污染预报和防治的基础。国内学者对北京[3-4]、上海[5-6]、天津[7-8]、重庆[9]、兰州[10]等多个城市的空气污染状况进行了统计分析，研究主要围绕以下方面进行：一是空气污染的时空分布特征；
二是污染物的浓度变化趋势；
三是探讨气象因子对空气污染物的影响；
四是污染物的物理化学特性。中国幅员辽阔，空气质量受气候、地形、城市规模布局等多重因素的影响，空气污染的时空分布特征多样。对于长沙市的空气质量，陈勇等研究了长沙市PM2.5和PM10质量浓度的变化特征[11]，陈婷等[12]统计了五年内长沙臭氧特征，以上所进行的研究多是对某些大气污染物的浓度进行统计分析，研究尚不全面。本文利用2015—2019年长沙市空气质量数据，细致分析长沙市大气首要污染的时空分布特征，掌握长沙市大气首要污染物气候背景，为长沙市空气质量预报工作提供有效参考。由于获取同期排放源资料有实际困难，我们的分析将排放源作为定常条件处理，只着重污染的气象条件分析。
1.1 数据源
选取数据为2015年1月1日—2019年12月31日长沙城区10个环境监测站监测数据，数据来源于湖南长沙生态环境监测中心站。日监测数据为 SO2、NO2、CO、PM2.5、PM10逐日平均浓度，O3最大1小时平均浓度O3-1h、O3最大8小时滑动平均浓度 O3-8h；
小时数据为6种污染物24 h整点浓度数据。数据符合中华人民共和国生态环境部相关行业标准和要求。
1.2 评价方法
本文以二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)、臭氧(O3)、PM10颗粒物、PM2.5颗粒物六种空气污染物为研究对象，以与其对应的污染物单位体积质量浓度或 AQI、IAQI 指数为计量单位，来表征和评定空气质量的好坏。IAQI计算方法见《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ633-2012)，AQI 等于各 IAQI 中的最大值。空气质量等级划分见表 1。AQI 大于50时，IAQI 最大的污染物为首要污染物，若 IAQI 为两项或两项以上时，并列为首要污染物。
表1 空气质量等级划分
2.1 空气质量概况
2015—2019年长沙市空气质量年平均优良率为73.3 %，从近五年优良率的年际变化上看(图1 b)，空气质量优良率呈上升趋势，有小幅波动，2018年优良率最高，为76.2 %，2015年优良率最低，为70.1 %。年内各级别占比，良级别的天数最多，平均天数为193.6 d，占比53.0 %；
其次为优，平均天数74 d，占比为20.3 %；
轻度污染占比为19.5 %；
中度及以上等级占比较小，合计为7.2 %(图1 a)。
图1 2015—2019年长沙城区各级空气质量占比及优良率(a为各级空气质量占比，b为优良率年际变化)
从污染物的浓度变化上看(图2)，PM2.5、PM10、SO2、NO2浓度呈下降趋势，其中，PM2.5浓度从2015年的60.8 μg/m3下降至2019年的47.2 μg/m3，降幅为22.4 %；
PM10浓度从75.5 μg/m3下降至58.1 μg/m3，降幅为23.0 %；
NO2浓度从37.7 μg/m3下降至33.2 μg/m3，降幅为11.9 %；
SO2浓度从18.3 μg/m3下降至10.1 μg/m3，降幅为44.8 %，下降最明显。颗粒物浓度降幅超过20%，表明近年来的大气污染防治工作在颗粒物的防控方面取得较好成效。O3浓度表现为上升趋势，五年内上升幅度为21.8 %。CO浓度无明显变化。
图2 2015—2019年长沙城区大气主要污染物浓度变化
统计发现，2015—2019年长沙城区大气首要污染物为PM2.5、O3、PM10、NO2四种，组分变化明显。从图3可以看出，2015年PM2.5作为首要污染物占比达69.3 %，随后逐年下降，2018年降至38.0 %，2019年略有上升。O3作为首要污染物的比重明显上升，2015年占比仅为20.9 %，2018年超过PM2.5成为年内主要首要污染物，占比达47.1 %，2019年虽然下降至45.0 %，但所占比重仍为最高，可见O3已经成为长沙城区大气污染的主要污染物之一。2015—2019年O390分位浓度平均值为156.3 μg/m3，逐年O390分位浓度分别为147.0 μg/m3、149.0 μg/m3、153.0 μg/m3、161.2 μg/m3、171.2 μg/m3，增量和增幅均加大。可见，在城镇化、工业化背景下，O3超标风险加大，对大气污染防控提出了新的挑战。PM10占比在4.5 %～7.6 %之间，呈波动下降趋势。NO2占比在3.0 %～8.1 %之间，从2015年的3.0 %逐年上升至2018年的8.1 %后，2019年下降至5.8 %。
图3 2015—2019年长沙城区大气首要污染物占比(a为2015年，b为2016年，c为2017年，d为2018年，e为2019年)
2.2 首要污染物月、季变化特征
从图4可以看出，四种污染物中除O3外，其余三种污染物浓度的月变化较为一致。PM2.5、PM10、NO2浓度整体上1—7月下降，8月上升，9月下降，10—12月上升。颗粒物PM2.5、PM10浓度的月变化基本一致，PM2.5的变化幅度大于PM10，两者浓度在1月最高，分别为95.4 μg/m3、93.2 μg/m3；
两者浓度在6月最低，分别为27.9 μg/m3、43.6 μg/m3。NO2浓度在1—7月整体下降过程中在3月有所上升，12月浓度达到最高，为52.6 μg/m3，7月浓度最低，为23.0 μg/m3。O3浓度1—7月上升，8月骤降，9月骤升，10-12月快速下降；
9月最高，为137.2 μg/m3，1月最低，为44.2 μg/m3。
图4 首要污染物浓度月分布(μg/m3)
从AQI的月变化可以看出(图5)，1—6月AQI整体下降，5月略有上升，7—12月整体呈上升趋势，9月大幅上升。空气质量实况显示，5月、9月AQI波动上升主要受O3浓度显著增长影响。2015—2019年长沙市AQI年均值为85，为良偏高状态，最大值出现在1月，达132，处于轻度污染区间，最小值出现在6月，为59，处于良区间。月污染日数变化与AQI一致，其中1月、2月、9月、12月平均污染日数超过10 d，1月、2月、12月主要为颗粒物超标，9月主要为O3超标，1月污染日数全年最高，达19.8 d。
图5 AQI与污染日数月变化
总体上看(图6)，颗粒物和臭氧作为首要污染物的占比“此消彼长”，每年的4月和10月首要污染物的占比发生转折。PM2.5、O3占比大，波动也大，PM10、NO2占比和波动小。10月开始，O3占比大幅减少，颗粒物作为首要污染物的占比快速增多，至次年3月，颗粒物所占比重处于主要地位，期间1—2月占比超过95%。NO2作为首要污染物也主要发生在10月至次年4月。4月开始，随着气温升高，日照增多，O3浓度迅速增大，其作为首要污染物的比重明显增大。5—9月，O3占比处于主要地位，8月占比最高，接近95%。6—9月NO2首要污染物占比、12月至次年2月O3首要污染物占比均为0。
图6 各首要污染物占比逐月变化
从首要污染物浓度的季节变化可以看出(表2)，PM2.5、PM10、NO2浓度的季节变化相似，从高到低为：冬季>秋季>春季>夏季，冬季显著高于其他季节，夏季明显低于其他季节。主要是因为冬季静稳天气多，逆温导致大气稳定，污染物扩散条件差，外加北方地区冬季供暖，污染物排放增加，跟随冷空气输入常给长沙带来污染天气；
夏季温高光足，空气对流强，有利于污染物扩散，另外，夏季降水多，对污染物起到很好的湿沉降清洁作用。O3浓度的季节变化为：夏季>春季>秋季>冬季，夏季显著高于其他季节，冬季最低。这是由于O3主要由光化学反应产生，夏季光照强，可催化生成大量O3，而9月长沙多为秋高气爽天气，日照长，降水、湿度明显减小，且气温仍处于有利于O3生成的区间，使得初秋9月成为O3浓度最高的月份；
冬季光照少，O3浓度也就最低。分指数上看，PM2.5冬季平均分指数110，为轻度污染区间，其余污染物各季节分指数均处于优—良区间。各季的AQI显示，冬季AQI为112，处于轻度污染区间，其余季节AQI处于良区间。
表2 首要污染物浓度、AQI季节变化 浓度单位：μg/m3
2.3 首要污染物日内变化特征
污染物的日变化主要受到区域污染物排放、气象条件和城市生活等因素的影响。下文将每天相同时刻小时数据合成求平均，探究各污染物的日变化特征。从图7至图10可以看出，2015—2019年，各污染物的浓度日内变化趋势基本一致，除O3浓度是上升外，其余三种污染物浓度均为下降。
图7 PM2.5浓度日变化
图8 PM10浓度日变化
图9 NO2浓度日变化
图10 O3浓度日变化
对于PM2.5而言，00—08时缓慢下降，08—10时小幅上升，10—16时快速下降，16—00时先较快上升后缓慢上升，16时前后为浓度最低时刻，00时前后为浓度最高时刻。白天PM2.5浓度整体上低于夜间，这是由于白天气温升高，边界层湍流加强，导致大气混合层厚度升高，对污染物起到稀释作用；
夜间PM2.5浓度高，一方面由于大气混合层降低，边界层湍流减弱，另一方面大气湿度增大，有利于二次有机气溶胶(SOA)生成，导致PM2.5浓度升高。另外，PM2.5浓度08—10时小幅上升，表明人类生产生活活动对PM2.5浓度也有一定程度影响。
对于PM10而言，其日变化呈“双峰型”，10时、21时为波峰，6时、15时为波谷；
21时前后为浓度最高时刻，15时为浓度最低时刻。另外，PM10浓度日变化幅度高于PM2.5，且在上午时段出现波峰，可见PM10浓度除了受气象因子影响外，人类早高峰活动对PM10的影响大于PM2.5。
对于NO2而言，NO2的浓度日变化与PM10较为相似，00—15时整体呈下降趋势，15—00时快速上升，其中07—09时小幅上升，可能与早高峰汽车尾气排放有关；
NO2浓度白天整体上低于夜间，最高值出现在23时前后，最低值出现在15时前后。
对于O3而言，浓度日变化最明显，呈“单峰型”，波峰出现在一天中的温高光强的15—16时，波谷时刻为08时，O3-8h波峰时刻出现在19时前后(图略)，受日照催化影响大。
2.4 首要污染物空间分布特征
某个地区的污染浓度分布除了受气象因素地形影响外，还受到该地区产业布局、人类活动等因素影响。为获取长沙市首要污染物的空间分布特征，以2015—2019年各站点的首要污染浓度日均值为基础，求得其年均值。从图11可以看出，长沙城区各首要污染浓度分布表现出明显的地域特征。
图11 各首要污染物的空间分布特征(单位：μg/m3)
PM2.5各站浓度为49.6～55.8 μg/m3，除了雨花区、沙坪低于50 μg/m3外，其他地区均高于50 μg/m3，火车新站最高，雨花区最低，在城区中北部有一条以火车新站为中心的东西向高值区，形成“中部高南北低”分布特征。
PM10各站浓度为60.2～73.3 μg/m3，伍家岭、火车新站、马坡岭超过70 μg/m3，其他站点低于70 μg/m3，主城区明显高于市郊，在主城区，伍家岭最高，雨花区最低，形成北高南低的分布特征。
NO2的分布特征与PM10相似，各站浓度为21.2～46.0 μg/m3，北高南低；
NO2浓度高值中心位于火车新站，达46.0 μg/m3，低值中心位于沙坪，为21.2 μg/m3，其他站点浓度处于30～40 μg/m3区间。
O3各站浓度为82.9～96.7 μg/m3，高开区最高，火车新站为显著低值中心，形成东部低，西部南部高的分布特征。
从以上分析可以看出，PM2.5、PM10、NO2的分布具有一定的相似性，高值中心为中北部的火车新站或伍家岭，该区域交通主干道交汇，车流量大，且工业厂房较多，汽车、火车尾气、工业废气排放等使得污染物浓度显著高于其他地区。O3低值中心与NO2高值中心对应，这应该是由于大气中NO、NO2、O3浓度达到一定比例时，在适当条件下，NO与O3发生滴定效应，反应过程中消耗NO和O3，产生NO2、O2。
(1)2015—2019年，长沙市空气质量年均优良率为73.3%，逐年改善。大气首要污染物为PM2.5、O3、PM10、NO2四种，其中PM2.5和O3作为首要污染物占比超过85%，两者占比“此消彼长”，4月和10月发生转折。O3浓度逐年上升，其他污染物浓度不同程度下降。
(2)PM2.5、PM10、NO2浓度季(月)变化相似，从高到低为：冬季>秋季>春季>夏季，冬季明显高于其他季节；
1—7月下降，8月上升，9月下降，10—12月快速上升；
PM2.5、PM10浓度峰值出现在1月，NO2浓度峰值出现在12月。O3浓度从高到低为：夏季>春季>秋季>冬季，夏季显著高于其他季节；
1—7月上升，8月骤降，9月显著上升，10—12月快速下降，峰值出现在9月。
(3)各首要污染物浓度日变化特征明显，PM2.5、PM10、NO2夜间浓度整体高于白天，21—00时最高，15—17时最低；
O3浓度日变化呈“单峰型”，波峰为15—16时，O3-8h波峰出现在19时前后，日变幅大。
(4)首要污染物浓度的空间分布上，PM2.5、PM10、NO2在主城区中北部以火车新站、伍家岭为中心，中部高，南北部低；
O3浓度呈单低值中心分布，火车新站为显著低值中心，东部低，西部南部高。首要污染物的浓度分布受城市的产业布局影响大。
(5)近年来长沙市的大气污染防治工作在颗粒物的防控方面取得较好成效，而O3已经成为主要污染物之一，PM2.5和O3具有共同的前体物VOCs，两者的协同治理将成为未来大气污染防治的方向。建议长沙可借鉴先进城市的方法，从立法引领、健全标准、政策引导等方面创新治理方式，实现PM2.5和O3的协同治理。
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